Die Synthese von Siliziumnitrid wurde erstmals 1857 von Henri Edouard Saint-Claire Deville und Friedrich Wöhler beschrieben. Bei ihrer Synthese wurde ein Silizium enthaltender Tiegel in einen mit Kohlenstoff gefüllten Tiegel gestellt und erhitzt, um das Eindringen von Sauerstoff zu reduzieren. Sie berichteten über ein Produkt, das sie Siliziumnitrid nannten, konnten dessen chemische Zusammensetzung jedoch nicht bestimmen.
Im Jahr 1879 stellte Paul Schutzenberger das Produkt her, indem er mit Auskleidungsmaterial vermischtes Silizium (eine Paste, die als Tiegelauskleidung verwendet werden kann und durch Mischen von Holzkohle, Kohlebriketts oder Koks mit Ton hergestellt wird) in einem Hochofen erhitzte und es als Verbindung mit der Zusammensetzung Si3N4 beschrieb. Im Jahr 1910 stellten Ludwig Weiss und Theodor Engelhardt Si3N4 durch Erhitzen von elementarem Silizium in reinem Stickstoff her. Im Jahr 1925 synthetisierten Friederich und Sittig Siliziumnitrid, indem sie Siliziumdioxid und Kohlenstoff in einer Stickstoffatmosphäre durch thermische Reduktion von Kohlenstoff auf 1250–1300 Grad erhitzten.